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    研究实现单晶态sp2-碳共轭有机框架聚合物的精准构筑
    来源：本站 发布时间：2025-01-14 点击数：365

          近期(qi)，中国(guo)科学院宁(ning)波材料(liao)技术(shu)与工程研究(jiu)所(suo)提(ti)出了(le)亚胺(an)（C=N）到烯(xi)烃（C=C）连接键原位转换策略，实现了(le)单晶(jing)态sp2-碳共轭有机框(kuang)架聚合(he)物(wu)的精准(zhun)构(gou)(gou)筑，有望(wang)推动(dong)新一代(dai)具有二(er)维/三维拓扑结构(gou)(gou)的有机半导体材料(liao)的研制工作。这类材料(liao)在(zai)光(guang)(guang)催化、化学生(sheng)物(wu)传感(gan)器、有机光(guang)(guang)电子器件等(deng)领域展现出应(ying)用潜力。1月6日(ri)，相关研究(jiu)成果以Synthesis of single-crystalline sp2 carbon-linked covalent organic frameworks via imine-to-olefin transformation为题，发表在(zai)《自(zi)然-化学》（Nature Chemistry）上。

           sp2-碳共轭(e)有(you)(you)机(ji)框架(jia)聚合物（sp2c-COFs）得益于(yu)稳定(ding)的(de)碳碳双键(jian)连接(jie)，具有(you)(you)优异的(de)化学(xue)稳定(ding)性及π共轭(e)特性，能(neng)(neng)够(gou)有(you)(you)效(xiao)增强材料电子(zi)离域性能(neng)(neng)，因而是(shi)一类具有(you)(you)应用前景的(de)有(you)(you)机(ji)半导(dao)体新材料。具有(you)(you)明(ming)确结(jie)构的(de)单(dan)晶(jing)(jing)sp2c-COF是(shi)研究其基本物理特性和器件性能(neng)(neng)的(de)关(guan)键(jian)。而由于(yu)C=C成键(jian)化学(xue)的(de)低(di)可逆(ni)性，框架(jia)聚合物在(zai)直接(jie)聚合时通常面临动力学(xue)陷(xian)阱，导(dao)致无(wu)定(ding)形或多晶(jing)(jing)产物。目前，尚无(wu)有(you)(you)效(xiao)方法制备单(dan)晶(jing)(jing)态sp2c-COFs。

           该(gai)团队提出了(le)亚(ya)胺(an)-烯烃连接(jie)键(jian)转(zhuan)换(huan)的(de)(de)新策(ce)略，将(jiang)亚(ya)胺(an)键(jian)连接(jie)的(de)(de)单晶框(kuang)架(jia)聚(ju)合物原位转(zhuan)换(huan)为(wei)碳碳双键(jian)连接(jie)的(de)(de)单晶框(kuang)架(jia)材(cai)料。这一策(ce)略避(bi)免(mian)了(le)直接(jie)聚(ju)合法制备(bei)sp2c-COFs时巨(ju)大熵罚产(chan)生，通过将(jiang)分子(zi)砌(qi)块有序化(hua)组装过程和(he)具有强键(jian)合能碳碳双键(jian)形成过程分解(jie)，制备(bei)了(le)多(duo)种(zhong)单晶态(tai)sp2c-COFs材(cai)料。研究通过连续旋(xuan)转(zhuan)电子(zi)衍射技(ji)术解(jie)析(xi)了(le)sp2c-COFs的(de)(de)晶体结(jie)构，所(suo)制备(bei)的(de)(de)单晶态(tai)sp2c-COFs材(cai)料保留了(le)原有的(de)(de)亚(ya)胺(an)单晶的(de)(de)拓(tuo)扑(pu)结(jie)构。得益于增强的(de)(de)共轭性和(he)长程有序的(de)(de)晶体结(jie)构，转(zhuan)化(hua)后的(de)(de)材(cai)料展现出显著(zhu)的(de)(de)电子(zi)自旋(xuan)信号与(yu)室温铁磁特性。

           上述(shu)成果突破了碳碳双键连接(jie)的(de)单(dan)晶框架聚合物材(cai)(cai)料无法制备的(de)科学(xue)难题，为面向未来有机半导体器(qi)件的(de)前瞻(zhan)性应用(yong)奠定(ding)了材(cai)(cai)料基础。

           研(yan)究工作(zuo)得到国家自然科学(xue)基金(jin)等的(de)支持。


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    单晶(jing)态sp2碳(tan)共轭(e)聚合物合成策略(lve)及其结(jie)构表征