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    大连化物所利用原位电化学穆斯堡尔谱揭示Ni-Fe基羟基氧化物在电催化析氧反应中的作用机理
    来源:本站 发布时间:2021-03-03 点击数:2619

          近日,中国科学院大连化学物理研究所研究员王军虎团队与研究员黄延强团队合作,利用自主研发的原位电化学穆斯堡尔谱装置,对Ni-Fe基催化剂在电催化析氧反应(OER)中的作用机理开展深入探索。该合作团队通过实验,在OER起始电位附近观察到存在大量Fe4+,并进一步证实了(le)OER的电流密度与原位产生的高(gao)价铁物(wu)种含(han)量密切相关(guan)。

      电(dian)催(cui)化析氧(yang)(yang)材(cai)(cai)料的(de)(de)(de)(de)研究(jiu)(jiu)对氢能源(yuan)和金属(shu)空气电(dian)池等领域的(de)(de)(de)(de)发展具(ju)有(you)重要意义,而(er)目(mu)前(qian)商业化的(de)(de)(de)(de)多为(wei)Ru、Ir基(ji)等贵金属(shu)催(cui)化剂(ji),开发性能优异(yi)且价(jia)格低廉的(de)(de)(de)(de)非贵金属(shu)OER催(cui)化剂(ji)是(shi)近年来的(de)(de)(de)(de)研究(jiu)(jiu)热点(dian)。同时,借助(zhu)原(yuan)位(wei)(wei)穆斯堡(bao)(bao)尔(er)(er)谱(pu)等方(fang)法研究(jiu)(jiu)OER材(cai)(cai)料的(de)(de)(de)(de)反应机理(li)进(jin)(jin)而(er)指导高性能OER催(cui)材(cai)(cai)料合(he)成,已成为(wei)探索OER材(cai)(cai)料的(de)(de)(de)(de)重要手段。此前(qian),已有(you)对Ni-Fe羟(qiang)基(ji)氧(yang)(yang)化物(wu)(wu)OER催(cui)化剂(ji)的(de)(de)(de)(de)原(yuan)位(wei)(wei)穆斯堡(bao)(bao)尔(er)(er)谱(pu)研究(jiu)(jiu)报道,发现(xian)在(zai)OER中的(de)(de)(de)(de)确有(you)高价(jia)铁物(wu)(wu)种(zhong)的(de)(de)(de)(de)存(cun)在(zai)。然而(er),该(gai)研究(jiu)(jiu)报道的(de)(de)(de)(de)观(guan)察是(shi)在(zai)相(xiang)对较高的(de)(de)(de)(de)电(dian)位(wei)(wei)下生成(远高于OER的(de)(de)(de)(de)起(qi)始电(dian)位(wei)(wei)),并认为(wei)动(dong)力(li)学上高价(jia)铁物(wu)(wu)种(zhong)不能有(you)效促进(jin)(jin)OER反应的(de)(de)(de)(de)进(jin)(jin)行(,2015)。

      研究中,合作团队以普鲁士蓝类似物为前驱体,通过拓扑转型的方法制备了低结晶度的Ni-Fe羟基氧化物,其具有高的OER活性;通过原位电化学穆斯堡尔谱技术对其研究,发现在OER起始电位附近生成大量的Fe4+(1.42 V vs. RHE , 12%),随着电压的增加,其含量可高达40%(1.57 V vs. RHE)。通过系统研究,合作团队从实验上证实了OER的电流密度与高价铁物种(Fe4+)的(de)含量呈正相关,加(jia)深了对Ni-Fe羟基氧(yang)化物在OER中的(de)反(fan)应机理的(de)认识(shi)。

      相关工作(zuo)(zuo)发表在(zai)《能(neng)源化学》()上,并被遴选为封面文(wen)章。研究(jiu)工作(zuo)(zuo)得到中科院对外合作(zuo)(zuo)重(zhong)点项目(mu)等的资助。